По специальному акту военного ведомства тюрьма передавалась в ведение министра внутренних дел. На острове учреждалось Шлиссельбургское жандармское управление (145 чел).

19 июля 1884 г. Александр III утвердил «Положение о Шлиссельбургской крепости», на основании которого узников ставили в условия полной изоляции, не допуская их общения не только с внешним миром, но и с товарищами по отбыванию наказания. Права администрации тюрьмы фактически ничем не ограничивались: допускались наказания заключенных в случае их неповиновения тюремному начальству; запрещался физический труд и любая умственная деятельность арестантов; администрация тюрьмы могла даже ограничить число прогулок заключенных.

В 1884 г. из Петропавловской крепости в Шлиссельбургскую крепость были доставлены народовольцы, осужденные в 1882–1886 гг. Среди них Н. А. Морозов, М. Ф. Грачевский, Ю. Н. Богданович, М. Ф. Фроленко, Г. П. Исаев и др.

Осенью 1886 г. группа студентов (А. И. Ульянов, В. Д. Генералов и др.) приняли решение о подготовке покушения на Александра III. Убить царя не удалось. По приговору все подсудимые были осуждены к смертной казни через повешение. Царь заменил двум из них (Лукашевичу и Новорусскому) смертную казнь бессрочным заточением в Шлиссельбургской крепости.

4 мая 1887 г. комендант Петропавловской крепости получил приказ подготовить приговоренных к повешению для отправки в Шлиссельбург к месту казни. Три дня провели смертники в Старой тюрьме, пока на большом дворе цитадели сооружались для казни помост и виселица.

8 мая 1887 г. Генералов, Осипанов, Андреюшкин, Шевырев и Ульянов были казнены. Осужденные к пожизненному заключению Новорусский и Лукашевич находились в Шлиссельбургской крепости вплоть до Геволюции 1905–1907 гг., когда Николай II вынужден был амнистировать народовольцев и упразднить Шлиссельбургскую государственную тюрьму.

Нельзя не отметить, что за 1884–1906 гг. из 69 осужденных, отбывавших наказание в Шлиссельбургской крепости, 15 — были казнены, 16 — умерли от цинги и туберкулеза, 3 — покончили с собой.

В 1908 г. была разрушена Старая тюрьма. На ее месте воздвигли новое двухэтажное здание на 140 осужденных (второй корпус), который сидельцы именовали «Сахалином».

Второй корпус, построенный на фундаменте тюрьмы XVIII в., унаследовал ее отвратительные свойства: темноту, сырость, вонючий и спертый воздух. Из камер арестантов выпускали на воздух только на 15–20 минут в сутки.

Первым корпусом стали называть надстроенное старинное здание, которое тянулось вдоль всей западной стены от Государевой башни до Светличной. Оно было рассчитано на 120 заключенных и получило название «Зверинец». Окна здания были отделены от камер длинным коридором с высокой чугунной решеткой. Свет проникал только через эту решетку, поэтому заключенные оказывались в положении зверей, запертых в клетках и обреченных на постоянный надзор охраны.

Третий корпус (бывшая Новая народовольческая тюрьма) сохранился полностью неприкосновенным.

Четвертый корпус Шлиссельбургской тюрьмы, имевший четыре этажа и построенный в виде буквы «Т» был самым вместительным — в одиночных и общих камерах корпуса отбывали наказание до 480 заключенных.