В это время он пишет литературно-богословские труды: истолкование Священного Писания, перевод творений древних отцов и учителей, пишет многочисленные письма к разным лицам, обращавшимся к нему с недоуменными вопросами, с просьбой о помощи и наставлений. Он отмечал: «Писать – это служба Церкви нужная. Лучшее употребление дара писать и говорить есть обращение его на вразумление грешников».
Епископ Феофан жил в затворе 28 полных лет. Образ его жизни в пустыни был очень строг, и через несколько лет пребывания в монастыре он замкнулся почти в безусловное уединение, никого к себе не принимая. Поэтому его обыкновенно и называют Затворником. Но сам Феофан очень не любил, когда говорили о его «затворе». «Из моего запора сделали затвор. Ничего тут затворнического нет. Я заперся, чтобы не мешали, но не в видах строжайшего подвижничества, а в видах непрепятственного книжничества». Он всегда подчеркивал, что заперся «для книжных занятий», «так выходит, что я книжник, и больше ничего».
Значения затвора Феофан не преувеличивал. Напротив, и другим советовал не торопиться с затвором. «Когда молитва твоя до того укрепится, что все будет держать тебя в сердце пред Богом, тогда у тебя и без затвора будет затвор. Этого затвора ищи, а о том не хлопочи. Можно и при затворенных дверях по миру шататься или целый мир напустить в свою комнату».
Особенно настаивал Феофан на пересмотре и даже переработке богослужебных книг. О непонятности и ошибках принятого перевода он не раз говорит очень резко: «иные службы у нас такие, что ничего не разберешь»; «наши иерархи не скучают от нелепости потому, что не слышат, сидя в алтаре, потому не знают, какой мрак в книгах, и это не по чему другому, как по причине отжившего век перевода. Всего лучше было бы предпринять заново полный перевод всего круга, упрощенный и уясненный, и надо бы приступить к работе сегодня-завтра». Празднование 900-летия крещения Руси в 1887 казалось ему подходящим и достаточным поводом. «Новый перевод книг богослужебных неотложно необходим». И ничего не было сделано. Феофан идет и дальше. «Книги богослужебные по своему назначению должны быть изменяемы. У греков ведь идет постоянное поновление Богослужебных книг. Я сличаю октоих. Очень, очень много у греков новенького».
Религиозный идеал Феофана меньше всего можно назвать бытовым. Это всего прежде идеал духовной жизни. Тема Феофана всегда о душе, стоящей перед Богом в сокрушении и в покаянии или в молитве. «Вся надежда тогда Спаситель, а отсюда непрестанное: Господи помилуй».
В своих трудах Феофан охотно пользовался и новыми западными комментариями, особенно любил английские комментарии. В его библиотеке было много иностранных книг, словари, проповедники, курс богословия.
Толкования Феофана были его вкладом в русское библейское дело, были важным дополнением к русскому переводу Нового Завета.
Святой Феофан мирно почил 6 января 1894 года, в праздник Крещения Господня. Отпевание почившего епископа-затворника было совершено 11 января епископом Тамбовским Иеронимом (Экземплярским) при огромном стечении духовенства и народа. Погребение состоялось в Казанском соборе Вышенской пустыни во Владимирском приделе.