В 1863 г., следуя пожеланиям родителей, Холл поступил в колледж Уильямса, намереваясь посвятить себя духовной карьере. Учился он хорошо и к последнему курсу сумел собрать множество студенческих регалий. Не слишком увлекаясь богословием, он проявил повышенный интерес к философии, внимательно изучил эволюционную теорию, что впоследствии заметно повлияло на выбор его пути в науке. Однако процесс самоопределения был долгим и непростым. По окончании колледжа Холл все еще плохо представлял, чему он намерен себя посвятить. Скорее по инерции он поступил в Нью-Йоркскую семинарию, хотя пастырское поприще привлекало его все меньше. Прилежного семинариста из него не получилось, да и интерес к философии и биологии этому отнюдь не способствовал. Рассказывают, что, когда по завершении своей пробной проповеди Холл отправился к своему духовному наставнику выслушать его оценку, тот, не говоря ни слова, опустился на колени и принялся молиться за спасение заблудшей души горе-проповедника.
Несмотря на столь сомнительные успехи, Холл получил протекцию со стороны известного проповедника Генри Бичера, который порекомендовал ему продолжить образование в Европе и добился выделения на эти цели стипендии в 500 долларов. Располагая столь крупной по тем временам суммой, Холл отправился в Германию, где поступил в Боннский университет, а затем перебрался в Берлин. Помимо философии и теологии, он по собственной инициативе принялся изучать физику и физиологию, некоторое время работал под руководством известного физиолога Дюбуа Реймона. В эту пору Холл пережил несколько ярких романтических увлечений, что не очень способствовало усердной учебе. К тому же стипендия, поначалу казавшаяся огромной, быстро таяла, тем более что ее изрядная часть утекала сквозь пальцы в берлинских пивных. Понимая, что это не делает чести студенту-теологу, Холл некоторое время терзался угрызениями совести, пока однажды нос к носу не столкнулся в питейном заведении с одним из своих преподавателей, профессором богословия.
В 1871 г. в возрасте 27 лет Холл возвратился домой, так и не получив диплома и весь в долгах. В духовный сан он так и не был посвящен и окончательно отказался от этой стези после не слишком удачной попытки стать проповедником в сельском приходе. Больше года он жил частными уроками, а затем получил место преподавателя в Антиохском колледже в штате Огайо. Здесь он преподавал литературу, иностранные языки, выполнял обязанности библиотекаря и даже руководил местным хором. Его честолюбивые юношеские устремления постепенно таяли.
В 1874 г. Холл познакомился с «Основами физиологической психологии» В. Вундта, и это стало поворотным пунктом в его карьере. Он перебрался в Кембридж, штат Массачусетс, и устроился преподавателем английского языка в Гарвардский университет. Параллельно он с усердием принялся за продолжение своего собственного образования, близко сошелся с Уильямом Джемсом. В 1878 г. он представил к защите диссертацию, посвященную тактильному восприятию пространства. Успешно ее защитив, Холл первым в Соединенных Штатах получил докторскую степень в области психологии.